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論文

グラフェンとHex-Au(001)再構成表面の軌道混成によるバンドギャップの形成

寺澤 知潮; 松永 和也*; 林 直輝*; 伊藤 孝寛*; 田中 慎一郎*; 保田 諭; 朝岡 秀人

Vacuum and Surface Science, 66(9), p.525 - 530, 2023/09

Au(001)表面は擬一次元周期性を持つHex-Au(001)に再構成することから、この表面にグラフェンを成長させると、その周期性がグラフェンの電子構造を変化させると予測された。特に、グラフェンとAuの軌道混成により、グラフェンにバンドギャップやスピン偏極が導入されると考えられていた。本研究では、Hex-Au(001)表面上のグラフェンの角度分解光電子分光と密度汎関数理論計算の結果を報告する。グラフェンのDiracコーンとAu 6sp軌道の交点に0.2eVのバンドギャップが観測され、バンドギャップ形成の起源がグラフェンのDiracコーンとAu 6sp軌道の混成であることが示された。この軌道混成の機構について考察し、グラフェンのDiracコーンへのスピン注入を予想した。

論文

グラフェンを介したヒドロンの量子トンネリングによる水素同位体分離

保田 諭; Di$~n$o, W. A.*; 福谷 克之

Vacuum and Surface Science, 66(9), p.514 - 519, 2023/09

原子層材料の代表である単層グラフェンは、近年、水素イオンと重水素イオンを透過するだけでなく、これら水素同位体イオンの高い選択透過性を有することが知られている。このため、シリコン半導体、光ファイバー、創薬、核融合といった分野における水素同位体ガス濃縮材料としてグラフェンが利用できることが期待されている。しかしながら、その重要性にもかかわらず、実験研究は依然として不足しており、分離メカニズムについては未だ議論が続いている。本研究では、ヒドロンの量子トンネリングがどのように起こるかについての最近の発見を紹介する。

論文

超音速酸素分子線を用いたアナターゼ型TiO$$_{2}$$(001)表面の酸素欠損の修復

勝部 大樹*; 大野 真也*; 稲見 栄一*; 吉越 章隆; 阿部 真之*

Vacuum and Surface Science, 65(11), p.526 - 530, 2022/11

アナターゼ型TiO$$_{2}$$(001)表面の酸素空孔の酸化を放射光光電子分光と超音速O$$_{2}$$ビーム(SSMB)で調べた。超熱酸素分子の供給により、最表面及びサブサーフェスの酸素空孔を除去することができた。アナターゼ型TiO$$_{2}$$(001)の表面には、真空容器に移す前の未処理の状態では、酸素空孔が存在している。この空孔は大気中で安定であり、酸素SSMBを用いることにより効果的に除去することができる。本成果は機能性酸化物表面処理として有望である。

論文

Pd(210)表面に化学吸着したH$$_{2}$$オルト-パラ転換

植田 寛和; 福谷 克之

Vacuum and Surface Science, 64(9), p.430 - 434, 2021/09

A unique molecularly chemisorption of H$$_{2}$$ occurs on some stepped surfaces in addition to the typical adsorption schemes of physisorption and dissociation. In the present study, the rotational state and ${it ortho-to-para (o-p)}$ conversion of the molecularly chemisorbed H$$_{2}$$ on Pd(210) at a surface temperature of 50 K were probed by combining a pulsed molecular beam, photo-stimulated desorption and resonance-enhanced multiphoton ionization techniques. We experimentally demonstrated that the ${it (o-p)}$ conversion proceeds with a conversion time constant of $$sim$$2s that is 2-3 orders of magnitude smaller than those reported for physisorption systems. The origins of such fast conversion and the rotational state distribution of H$$_{2}$$ in molecular chemisorption state are discussed.

論文

Two-step model for reduction reaction of ultrathin nickel oxide by hydrogen

小川 修一*; 多賀 稜*; 吉越 章隆; 高桑 雄二*

Journal of Vacuum Science and Technology A, 39(4), p.043207_1 - 043207_9, 2021/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:7.86(Materials Science, Coatings & Films)

ニッケル(Ni)は、一酸化窒素分解やアンモニア生成の触媒として使用されているが、酸化されやすく、失活しやすいという特徴がある。酸化したNiの還元過程を明らかにすることは、Ni触媒のより効率的な利用を促進するために不可欠である。本研究では、その場で時間分解光電子分光法を用いて還元過程を調べた。我々は、2段階の還元反応モデルを提案する。第1段階の律速過程は酸素原子の表面析出であり、第2段階の律速過程はH$$_{2}$$分子の解離である。

論文

遷移金属表面の酸化過程のリアルタイム光電子分光観察

小川 修一*; Zhang, B.*; 吉越 章隆; 高桑 雄二*

Vacuum and Surface Science, 64(5), p.218 - 223, 2021/05

放射光を用いたリアルタイム光電子分光法により、Ti(0001)およびNi(111)表面での酸化反応速度を観察し、酸化状態および酸化物の厚さを測定した。Ti(0001)表面が1.2nmのTiOで完全に覆われた後、400$$^{circ}$$CでTi$$^{4+}$$イオンがTiO$$_{2}$$表面に拡散することにより、n型TiO$$_{2}$$の急速な成長が進行した。TiO表面での酸素の取り込みが飽和しているということは、TiO表面への酸素の付着係数が無視できるほど小さく、TiのTiO表面への偏析がTiO$$_{2}$$の成長を開始するきっかけになっていることを示している。350$$^{circ}$$CのNi(111)表面では、熱的に安定なNiO$$_{x}$$が優先的に進行し、その後、p型NiOの成長が始まった。NiO厚さの時間変化は対数成長モデルで表され、NiO成長はNiO表面への電子のトンネル現象に支配されている。

論文

X線光電子分光における時空間計測/解析技術の開発; NAP-HARPESから4D-XPSへ

豊田 智史*; 山本 知樹*; 吉村 真史*; 住田 弘祐*; 三根生 晋*; 町田 雅武*; 吉越 章隆; 鈴木 哲*; 横山 和司*; 大橋 雄二*; et al.

Vacuum and Surface Science, 64(2), p.86 - 91, 2021/02

X線光電子分光法における時空間的な測定・解析技術を開発した。はじめに、NAP-HARPES (Near Ambient Pressure Hard X-ray Angle-Resolved Photo Emission Spectroscopy)データにより、ゲート積層膜界面の時分割深さプロファイル法を開発した。この手法を用いて時分割ARPESデータからピークフィッティングとデプスプロファイリングを迅速に行う手法を確立し、4D-XPS解析を実現した。その結果、従来の最大エントロピー法(MEM)とスパースモデリングのジャックナイフ平均法を組み合わせることで、深さ方向プロファイルを高精度に実現できることがわかった。

論文

グラフェンの結晶成長の熱放射光によるその場顕微観察

寺澤 知潮; 平良 隆信*; 小幡 誠司*; 斉木 幸一朗*; 保田 諭; 朝岡 秀人

Vacuum and Surface Science, 62(10), p.629 - 634, 2019/10

sp$$^{2}$$炭素原子で構成される単原子厚さのシートであるグラフェンは、この10年間で最も魅力的な材料である。グラフェンの特性の多くは単層の場合に顕著である。化学気相成長法(CVD)は、大面積で単層グラフェンを選択的に製造するために広く使用される。ここでは、グラフェンのCVD成長のその場観察を実現するために開発した「熱放射光学顕微鏡」を紹介する。熱放射像においてグラフェンをCu基板上の明るいコントラストとして観察する方法を示し、続いてその場観察によって明らかにされた成長機構、すなわち核形成点や律速過程を紹介する。最後に、Au基板上でのグラフェンのCVD成長において前処理手順によるグラフェンの放射率が変調を受けたという研究を紹介する。熱放射光学顕微鏡は、グラフェンの成長を観察するだけでなく、グラフェンの熱放射特性を明らかにするための方法としても期待される。

論文

Hydrogen incorporation and release from nonevaporable getter coatings based on oxygen-free Pd/Ti thin films

松本 益明*; 福谷 克之; 他6名*

Journal of Vacuum Science and Technology A, 37(5), p.051601_1 - 051601_6, 2019/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:27.67(Materials Science, Coatings & Films)

Oxygen-free Pd/Ti thin films have been developed as novel nonevaporable getter coatings for ultrahigh vacuum (UHV) chamber walls, which can maintain high pumping speed even after many cycles of air-vent and only require activation at a relatively low temperature of 133$$^{circ}$$C. Here, the authors clarify the hydrogen (H) incorporation and release properties of such oxygen-free Pd/Ti thin films using scanning transmission electron microscopy (STEM), energy dispersive X-ray spectroscopy (EDS), and H depth profiling by $$^{1}$$H($$^{15}$$N,$$alpha$$$$gamma$$)$$^{12}$$C nuclear reaction analysis (NRA). EDS mapping and STEM show that the layers of Pd (6 nm) and Ti (14 nm) prepared by sequential UHV deposition on a stainless steel 304L substrate are clearly separated and that the Ti is completely covered by Pd, which prevents oxidation of Ti. NRA reveals that H accumulates preferentially in the Ti layer, where the H-content increases almost linearly with the H$$_{2}$$ dosage. Quantitative analysis indicates that TiH$$_{1.92}$$ is produced in the Ti layer after an exposure of 4$$times$$10$$^{4}$$ Langmuir, where the H uptake is still not saturated. Upon heating in UHV, H starts to desorb above 170$$^{circ}$$C and the release rate increases above 200$$^{circ}$$C. Repeated cycles of H incorporation at room temperature (20$$^{circ}$$C) and release at about 240$$^{circ}$$C are possible. Although the H incorporation rate changes during the initial absorption/desorption, it stabilizes after a few ($$sim$$3) incorporation/release cycles.

論文

大強度陽子加速器真空システムにおける主排気ポンプとしてのターボ分子ポンプの実績

神谷 潤一郎; 金正 倫計; 荻原 徳男*; 桜井 充*; 馬渕 拓也*; 和田 薫*

Vacuum and Surface Science, 62(8), p.476 - 485, 2019/08

J-PARC 3GeVシンクロトロン(Rapid Cycling Synchrotron: RCS)は1MW出力の陽子ビームの安定供給を目標とした加速器である。RCSではビームが残留ガスにより散乱されてロスをすることを防ぐために、ビームラインを超高真空に維持することが必要であるが、各種原因による多量の放出ガスのため超高真空達成は困難な課題である。これらの対策として、我々はターボ分子ポンプが低真空領域から超高真空領域まで大きな排気速度を維持できることに着目しRCSの主排気ポンプとして選定した。本発表ではこれまで約10年間の加速器運転で得たターボ分子ポンプの運転実績およびトラブルと解決策について総括的に発表する。また、さらなる安定化とビームロス低減のために極高真空領域に及ぶより低い圧力を達成する必要があるが、そのために現在行っているターボ分子ポンプとNEGポンプの組み合わせの評価試験結果、ならびに超高強度材ローターの採用により実現した形状を変えずに排気速度を向上できるターボ分子ポンプの高度化について述べる。

論文

二次元ビームプロファイルモニタのためのガス分布測定装置の開発

山田 逸平; 荻原 徳男*; 引地 裕輔*; 神谷 潤一郎; 金正 倫計

Vacuum and Surface Science, 62(7), p.400 - 405, 2019/07

J-PARCの陽子加速器は世界最大級である1MWの大強度ビームの出力を目指している。このような強度のビームはわずかな損失でも機器を放射化し、安定かつ安全な加速器運転に支障をきたす。これを防ぐためにはビームを適切に制御する必要があるため、ビームをモニタリングすることが必須である。特にビームプロファイル測定では、ビームの大強度化に向けて非破壊型モニタの実用化が求められている。一つの案としてシート状のガスを用いた非破壊プロファイルモニタが考案されている。しかし、ビーム検出の媒体であるシート状のガスは必ずしも一様に分布するわけではないため、測定されたデータを正確なプロファイルに換算しモニタを実用化するためにはガス分布の情報が必要である。そこで、電子ビームを用いてガスをイオン化し、そのイオンを検出することでガス分布を測定する手法を考案した。本会議では、実現可能性・測定範囲のシミュレーション検討したこと、およびその計算結果を検証する実験を行ったことを報告し、真空科学分野の専門家と議論することで新たなモニタの実用化を目指すことを目的とする。

論文

光電子分光法によるSi表面酸化プロセス反応速度と酸化誘起歪みの同時観察

小川 修一*; 吉越 章隆; 高桑 雄二*

Vacuum and Surface Science, 62(6), p.350 - 355, 2019/06

シリコン基板の熱酸化は、シリコンデバイスの作成に不可欠である。酸化膜が薄くなると酸化によって引き起こされる歪の影響が無視できなくなる。放射光リアルタイム光電子分光による酸化誘起歪と酸化速度の同時計測によって、酸化誘起歪の酸化反応に及ぼす効果を調べた。急激な酸化温度上昇による熱歪が、界面酸化速度を増加させることが明らかとなった。この結果は、歪発生に伴う点欠陥がSiO$$_{2}$$/Si基板界面の反応サイトとするモデルによって説明できる。

論文

高配向ジナフトチエノチオフェン(DNTT)およびピセン(picene)分子膜の電子状態

長谷川 友里; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*

Vacuum and Surface Science, 61(6), p.366 - 371, 2018/06

本研究では、単結晶基板表面に作製した高配向DNTTおよびPicene分子膜の分子配列構造および電子状態を、走査トンネル顕微鏡(STM)および角度分解光電子分光(ARUPS)を用いて計測した。不活性なAu(111)表面では、両分子は単結晶と類似の分子配列を形成する。この分子配列において、UPS計測およびDFT計算から、隣接する分子同士の軌道の重なりが増大し、軌道分裂が起こることが示された。一方、異方的なAg(110)表面では、一次元上の分子配列構造が観察された。ただし、HOMOの分散幅は最大でも200meV程度であり、HOMOの重なりは単結晶中のそれより小さいことが示唆された。

論文

Large-aperture alumina ceramics beam pipes with titanium bellows for the rapid cycling synchrotron at Japan Proton Accelerator Research Complex

神谷 潤一郎; 金正 倫計; 阿部 和彦*; 比嘉 究作*; 小泉 欧児*

Journal of Vacuum Science and Technology A, 36(3), p.03E106_1 - 03E106_10, 2018/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Materials Science, Coatings & Films)

J-PARC RCS入射部における懸案事項は、装置が密集しているため保守作業を円滑にするうえで理想的な箇所にベローズが配置できていないことであった。具体的には四極電磁石用と水平シフトバンプ電磁石用のセラミックスビームパイプどうしがフランジを介して接続されている。我々はRCS真空システムの構築を通じて得た、セラミックスビームパイプおよびチタン製低反力ベローズの知見を活用し、セラミックスの形状を改良して長手方向に空間を作り、そこへベローズを挿入するという新しい構造のビームパイプの製作を行うこととした。シフトバンプ電磁石用セラミックスビームパイプについては、フランジ温度がコイルからの漏えい磁場による発熱で、現状で120度にもなっているためこれ以上短くするのは望ましくないことから、四極電磁石用セラミックスビームパイプに対してベローズを有する構造を適用することとした。本報告では保守性を向上させるためにベローズを有する構造へ改良した大口径アルミナセラミックスビームパイプの開発について、設計思想、課題、および各コンポーネントの検証について発表する。

論文

J-PARC RCS入射ビーム荷電変換用薄膜の昇温脱離特性

神谷 潤一郎; 金正 倫計; 山崎 良雄; 吉本 政弘; 柳橋 亨*

Journal of the Vacuum Society of Japan, 60(12), p.484 - 489, 2017/12

J-PARC 3GeVシンクロトロンにおいては、入射ビームと周回ビームのマッチングをとるためにマルチターンH$$^{-}$$入射方式を用いている。この方式は、リニアックからのH$$^{-}$$ビームの2つの電子を入射点の薄膜を通過することでストリップし、残った陽子を周回させ次のバンチと合わせることでビームの大強度化を図るものである。入射点にはカーボン薄膜があり、ビームのエネルギーロスによりフォイルは発熱し、放出ガスを発生する。そのためこの薄膜の放出ガス特性を調査することは、ビームラインを超高真空に保ちビームと残留ガスによるビーム損失を低減することにつながるため、加速器の安定運転維持に必須である。本調査では、フォイル発熱時の放出ガスを昇温脱離分析により測定した。試料として実際に3GeVシンクロトロンで用いているもしくは候補である数種のフォイルを用いた。その結果、PVD蒸着薄膜は多層グラフェン薄膜に比べ放出ガスが多く、特に低温での水蒸気成分が多いことがわかった。講演では、各種カーボンフォイルの昇温脱離分析結果及び加速器安定運転のための実機フォイルの脱ガス処理の展望について述べる。

論文

流路長の長い矩形スリットのコンダクタンス測定

荻原 徳男; 引地 裕輔*; 神谷 潤一郎; 金正 倫計; 吉田 肇*; 新井 健太*

Journal of the Vacuum Society of Japan, 60(12), p.475 - 480, 2017/12

In order to achieve stable operation of J-PARC accelerator, we studied the conductance of a slit used for a gas sheet monitor. The flow rate of a rarefied gas through a long rectangular channel with a very small height (H) to width (W) ratio was experimentally investigated using N$$_{2}$$ and Ar for the wide range of the Knudsen number Kn, which is defined as a ratio of H to the mean free path. Here the dimensions of the channel are as follows: H=0.1 mm, W=50 mm, and the length L=100 mm. The conductance, which is proportional to the dimensionless flow rate, decreases from the value in free-molecular regime and reaches the Knudsen minimum at Kn $$sim$$ 1.2, as the inlet gas pressure increases. Then, assuming fully developed gas flow, the reduced flow rate G has been estimated as a function of the local rarefaction parameter using the experimental data.

論文

Vacuum properties and operation stability of the radio-frequency quadrupole accelerator in Japan Proton Accelerator Research Complex linac

森下 卓俊; 近藤 恭弘; 小栗 英知; 長谷川 和男

Journal of Vacuum Science and Technology A, 35(4), p.041602_1 - 041602_5, 2017/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:4.92(Materials Science, Coatings & Films)

J-PARCリニアックでは水素イオンビームを400MeVに加速して後段の3GeVシンクロトロンに供給する。ビーム出力増強のため、2014年にリニアック初段部(イオン源、高周波四重極空洞(RFQ)、ビームチョッピングシステム)を強化した。ピーク電流を30mAから50mAに増加させたRFQは新たに設計、製作され、2014年夏にインストールした。2週間の真空排気の後に大電力調整運転を開始し、同年11月初旬からはビーム供給運転に移行した。現在までの2年間、深刻な問題も発生することなく運転を継続しているが、ビーム運転中、空洞内でスパーキングが頻発するため、現時点ではRFQ運転の安定性が十分ではない。我々は空洞内真空中に残留する不純物がこの現象に影響していると考えている。本発表では、本RFQの真空排気系の設計と性能を示すとともに、スパーキング頻度、残留ガス成分、およびビーム運転パラメータとの関連について報告する。

論文

Vacuum technologies in high-power proton accelerators

神谷 潤一郎

Journal of the Vacuum Society of Japan, 59(8), p.213 - 221, 2016/08

従来の加速器における真空システムの役割は、ビームと残留分子の相互作用によるビームロスを引き起こさないために、ビームラインを十分に低い圧力に保つことである。大強度陽子ビーム加速器においては、大口径・大容積のビームラインをそのような低い圧力に保つこと自体が大きな開発要素である。加えて、大強度ビームを起因とする付加的ガス放出を抑えるための処理、さらに耐放射線性、低放射化性能をもつ機器等は、大強度陽子ビーム加速器に特徴的な開発要素である。J-PARC 3GeVシンクロトロンは世界的にも最大級のビームパワーを出力する陽子ビーム加速器であり、そのような開発を真空システムへ適用し、安定したビーム供給を実現している。本報告では、J-PARC 3GeVシンクロトロンの設計思想、及びそれに基づいて開発された構成機器と真空システムの性能等を通して、最新の陽子シンクロトロンにおける超高真空システムを総覧することを目的とする。

論文

ガスシートを用いた電子ビームの検出

荻原 徳男; 引地 裕輔; 神谷 潤一郎; 金正 倫計

Journal of the Vacuum Society of Japan, 59(4), p.79 - 82, 2016/04

In order to demonstrate the function of the gas sheet for measuring the 2 dimensional profiles of the accelerated beams, the following experiments were carried out: (1) The gas sheet with a thickness of 1.5 mm and the density of 2$$times$$10$$^{-4}$$ Pa was generated by the combination of the deep slit and the thin slit. Here, the gas sheet was produced by the deep slit, and the shape of the sheet was improved by the thin slit. (2) For the electron beam of 30 keV with a diameter greater than 0.35 mm, the position and the two-dimensional profiles were well measured using the gas sheet.

論文

${{it In situ}}$ baking method for degassing of a kicker magnet in accelerator beam line

神谷 潤一郎; 荻原 徳男; 柳橋 亨*; 金正 倫計; 安田 裕一*

Journal of Vacuum Science and Technology A, 34(2), p.021604_1 - 021604_10, 2016/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:14.94(Materials Science, Coatings & Films)

J-PARC RCSビーム出射用キッカー電磁石の脱ガスを加速器のビームライン上で、すなわち${{it in situ}}$で行うため手法を開発した。その手法とはヒーターと熱輻射遮蔽板をキッカー電磁石と真空容器間に設置し、熱束の多くをキッカー電磁石へ向けることで、真空容器の熱膨張を発生させずにキッカー電磁石を昇温、脱ガスする手法である。フェライトを120$$^{circ}$$C以上へ昇温すること、及び真空容器の温度上昇を30$$^{circ}$$C以下へ抑えることを目標としてヒーター導入式の脱ガス手法の開発を行った。まず、原理実験を行い、本手法で真空内のキッカー電磁石を昇温できることを確認した。その後、実機への適応を見据え、ヒーターの選択、昇温試験を行い良好な結果を得た。

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